自らの能力で多くの人間が傷付いた過去から、自身が最強の絶対能力者（レベル6）になる事で周囲の人間を傷付けずに済むのではないかと考えて、
「20000通りの戦闘環境で第三位の能力者・御坂美琴のクローンを20000回殺害する」 という絶対能力進化（レベル6シフト）実験に参加、
1万を超えるクローンを殺害し、そこに居合わせたオリジナルの御坂も格の違いを見せ付けて一蹴するが、実験を止めに現れたレベル0の上条に敗れる。
レベル5の一方通行がレベル0に敗北するという事態に実験は中止された。
当初は「
クローンを人形扱いし（まぁクローン本人もそう認識していたのだが）、殺す事に何の躊躇もなく、むしろ楽しんで殺している狂った外道な敵」
のような描写をされていた。
後に「本当は殺すつもりではなかったが、撃たれた銃弾を反射して殺してしまい、後戻り出来なくなって精神が摩耗していった」という事実が明かされた。
後述する打ち止めの推測では、
殺す事を楽しんでいる様子も「殺されるのを嫌だと言って欲しいポーズ」「実験を辞めたいというサイン」だったのではないかと言われ、否定出来なかった
（実際、登場巻の時点でも一般人相手に攻撃する事には抵抗を示しており、あくまで「人形だから」殺していたらしい
一方で挑発を受けて戦闘に突入した後は当たれば死ぬだろう攻撃を連発している事から、キレると誰でも殺す攻撃性は有ったと思われる）。
8月31日にクローンの一体である打ち止め（ラストオーダー）に出会い、
訳あって狙われていた彼女をその能力で彼女を救うも、その際に銃で頭を撃たれ脳を負傷。
ミサカネットワークの補助無しでは生活出来ないようになる。
退院した9月30日、打ち止めを狙うかつての自分の研究者である木原数多と、彼が率いる暗部組織「猟犬部隊」と交戦する。
「反射」を無効化し、更に打ち止めを人質に使うなどの手段を用いる木原に大苦戦するが、追い詰められた事で「黒翼」を発現させ、
なんとか木原を殺害。打ち止めの救出に成功するが、猟犬部隊の殺害現場をアンチスキルに見られており、指名手配された上に約八兆円を請求され、
学園都市上層部との取引で暗部組織「グループ」に所属する。
学園都市の裏側で活動しながら、同じくグループのメンバーである土御門・海原・結標らと学園都市上層部への反抗を画策する。
その途中で
垣根帝督らが起こした事件に巻き込まれるも、彼を撃破。
学園都市の最重要機密である「ドラゴン」の調査を進めるが、彼の前に現れた「ドラゴン」の正体であるエイワスから、
「自分が顕在すると打ち止めに非常な負荷がかかって、いずれ彼女が死ぬ（意訳）」と聞かされて戦いを挑むも、
それまで無敵だった黒翼も通用せず惨敗する。
衰弱した中でエイワスから提示された、打ち止めを救う可能性を持つ超能力とは違う法則と、
「禁書目録」という言葉を頼りにエリザリーナ独立国同盟へ向う
（実はそれ以前に禁書目録こと
インデックスとは交流はあったが、この際お互いに名乗らなかった上に上条ともニアミスしている）。
丁度このタイミングで、学園都市とローマ正教の衝突を発端とした第三次世界大戦が起きる。
大まかに分けて、「魔術サイド」と「科学サイド」の戦争に巻き込まれる中で、計らずとも魔術と接する機会を得る。
そこで、「歌」による魔術を行使して打ち止めの救出に成功した。
そして、学園都市に凱旋後に暗部組織を全て解体させしばらく平穏な時を過ごすが、
暗部の生き残りである「新入生」に狙われ、主要人物の一人である浜面仕上と協力してこれを撃破。
その際、学園都市に帰還した上条と、彼についてきた魔術結社のボスであるレイヴィニアから魔術サイドの情報を得て、世界を取り巻く実情を知る。
その後もコンスタントに出番に恵まれて6巻と7巻にも登場。
インフレや物語の進行が著しい新約11巻以降でさえ、たまに登場してはさながらマップ兵器のような八面六臂の活躍を見せている。
最新刊（2018年6月現在）の新約20巻では美少女となった(!?)学園都市統括理事長アレイスター＝クロウリーに引き連れられ、
上条当麻や浜面仕上、
オティヌス、
インデックスと共に大悪魔コロンゾンの本拠地イギリスに突入、
戦闘シーンはさほど多くないが、中盤では新約20巻における「大体こいつのせい」枠の騎士派の男をネルソン記念柱からビッグベンまで蹴り飛ばした
（なお本編中では1000メートル以上と表記されているがネルソン記念柱からビッグベンまでの直線距離は820メートル程である。それでも化物）。
最終盤ではイギリス全体の意志を歪めていた人工悪魔クリフォパズル545と、彼女（？）の生殺与奪を握る形で契約する。
これにて、一方通行にも「上条当麻にとってのインデックスやオティヌス」のような対魔術のブレーンorセコンドが就いたのである。
